金属锂因其具有极高的理论容量(3860 mAh·g-1)、最低的电极电位 (-3.04 V vs.标准氢电极) 和低的密度 (0.534 g·cm-3)，被认为是最具潜力的电池负极材料。然而锂金属负极稳定性差的问题严重阻碍了锂金属电池的发展，所以如何改变金属锂在电化学沉积过程中的晶体生长行为，促进其均匀致密沉积被认为是优化锂金属电池性能的关键。其中，通过在电极表面构建人造保护膜是一种即可以有效地调控锂离子沉积行为，同时又能抑制锂枝晶生长的简单而高效的策略。
图例说明：PPQ人工保护膜在锂金属表面的合成及其抑制锂枝晶生长效果示意图。
近日，学院肖胜雄教授、刘肖燕讲师与UCLA卢云峰教授课题组合作，在《Nano energy》上发表了题为“Negatively Charged Polymeric Interphase for Regulated Uniform Lithium-ion Transport in Stable Lithium Metal Batteries”的研究论文。作者通过原位自聚反应，合成制备了一种新型的聚合物poly-2,3,7,8-tetrakis((trimethylsilyl)ethynyl)pyrazino[2,3-g]quinoxaline-5,10-dione (PPQ)，并将其作为锂金属保护膜。该人工保护膜的优势包括：1）具有负电性框架结构，可排斥电解液中的阴离子；2）含有丰富的官能团，比如炔键、N、O杂原子等，可以有效地提高锂离子的迁移速度；3）即使浸润在电解液中仍具有较高机械强度，可以有效地抑制锂枝晶的生长。恒压极化测试表明，使用PPQ电解质界面膜，锂离子迁移数（tLi+）可高达0.74，电池的库伦效率也得到了提升。该研究为构建稳定的电解质界面膜提供了新的方法，有助于促进安全稳定的锂金属电池的基础研究和实际应用。
论文共同通讯作者为UCLA卢云峰教授、上海师范大学刘肖燕讲师以及肖胜雄教授。该论文得到了国家自然科学基金委、国家外专局/教育部光化学能源材料学科创新引智基地、资源化学教育部重点实验室、资源化学国际合作联合实验室、上海市稀土功能材料重点实验室、上海绿色能源化工工程技术研究中心、上海市扬帆计划的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106214